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磁电化学储能创新团队在锂离子电池正极材料储能机制方面取得重要进展。相关研究成果以“Kinetic Regulation of Anionic Redox Reaction Voltage by Metastable Over-Lithiated Surface Shells Formation for High-Energy-Density Batteries”为题在国际权威期刊Angewandte Chemie International Edition发表(DOI: 10.1002/anie.1866214)。26届硕士研究生李克强(厦门大学博士录取)、王一鸣为论文共同第一作者,嘟嘟成人网
李庆浩、李强教授为论文通讯作者。

阴离子氧化还原反应(anionic redox reaction, ARR)是下一代高能量密度电极材料的关键储能机制。目前研究主要聚焦于ARR提供额外容量的物理起源,而ARR工作电压才是其实际应用中的限制因素,尤其充放电之间巨大的电压滞后会导致能量效率低下。该研究从模型体系Li1.17Ti0.58Ni0.25O2(LTNO)出发,探索决定ARR工作电压的关键因素。针对LTNO在2.0 V具有独特的超低ARR平台,研究团队通过结合原位XRD、TEM、sXAS和RIXS,验证了过渡金属氧化还原和ARR电压的动力学调控规律,并首次结合深度分辨的Li 1s XPS和Li-K边XAS追踪锂离子的径向分布和局域占据位点。实验发现LTNO表面形成了亚稳态的过锂化壳层,其中表面过嵌入的锂离子占据四面体配位位点。这种表面壳层对锂离子迁移施加了较大的能垒,导致极低的ARR平台;这种动力学调控的ARR电压在其他正极材料也同样存在,具有一定的普适性。该工作为理解ARR机制提供了新的见解,提高锂离子迁移动力学则为ARR电压调控提出了新的优化思路。
近年来,磁电化学储能创新团队面向国家“双碳”战略需求,面向能源前沿科学难题和企业关键技术需求,充分发挥物理学学科优势,在基础研究和服务国家战略方面取得了一系列标志性研究成果。该工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金等项目的资助,成果由磁电化学团队和中国科学技术大学国家同步辐射实验室、上海科技大学等单位合作完成。